Kota Akademi yang dipenuhi siswa berada di garis depan kemajuan ilmiah dan rumah bagi program pengembangan esper. Tujuh esper “Level 5” adalah yang paling kuat di Academy City, dan peringkat ketiga di antara mereka adalah siswa sekolah menengah Mikoto Misaka, seorang manipulator listrik yang dikenal sebagai “The Railgun.”

Ketika insiden aneh mulai terjadi di seluruh kota, dia menemukan setiap kejahatan terkait dengan “Level Upper”, perangkat legendaris yang diduga meningkatkan level esper penggunanya. Saat situasi meningkat, menjadi jelas bahwa ada lebih banyak Level Atas daripada yang terlihat, dan Academy City mungkin tempat yang jauh lebih bengkok daripada utopia glamor yang terlihat.

Toaru Kagaku no Railgun berfokus pada Mikoto dan teman-temannya — dan situasi berbahaya yang mereka hadapi — saat mereka terjebak dalam masalah Level Atas. Seperti kata Mikoto, “Tidak pernah ada momen yang membosankan di kota ini.”