Menyusul penutupan Sekolah Menengah Wanita Uranohoshi, para siswa tahun ketiga — Dia Kurosawa, Kanan Matsuura, dan Mari Ohara — baru saja lulus, meninggalkan Aqours dengan hanya tahun pertama dan kedua. Saat mencari tempat baru yang dapat digunakan anggota yang tersisa untuk berlatih, mereka memutuskan untuk mengunjungi sekolah baru tempat mereka akan segera mendaftar. Namun, yang mengejutkan mereka, bangunan itu tampaknya ditinggalkan! Ternyata karena kekhawatiran dewan sekolah tentang bagaimana siswa Uranohoshi yang baru dipindahkan dapat membebani klub, mereka malah dikirim ke sekolah cabang. Ini menetapkan Aqours pada tujuan baru — untuk membuktikan bahwa siswa Uranohoshi juga serius di klub mereka. Sementara itu, masalah lain muncul: siswa kelas tiga tiba-tiba hilang selama perjalanan kelulusan mereka!

Love Live! Sinar matahari!! Film School Idol: Over the Rainbow berputar di sekitar anggota Aqours yang tersisa saat mereka berusaha mencari senior mereka yang hilang dan, pada saat yang sama, mencoba mencari cara untuk mengubah pikiran sekolah baru.